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我所在國際上首次“拍攝”到光催化劑光生電荷轉移演化的全時空圖像

  近日,我所太陽能研究部(DNL16)李燦院士、范峰滔研究員等綜合集成多種可在時空尺度銜接的技術,對光催化劑納米顆粒的光生電荷轉移進行全時空探測,揭示了復雜的多重電荷轉移機制,“拍攝”到光生電荷轉移演化全時空圖像。研究人員明確了電荷分離機制與光催化分解水效率之間的本質關聯,為突破太陽能光催化反應的“瓶頸”提供了新的認識和研究策略。

  太陽能光催化反應可以實現分解水產生氫氣、還原二氧化碳產生太陽燃料,是科學領域“圣杯”式的課題,受到全世界關注。雖然在過去半個世紀的光催化研究中,人們在光催化劑制備和光催化反應研究方面做出了巨大的努力,但由于光催化反應中光生電荷的分離、轉移和參與化學反應的時空復雜性,人們對該過程的基本機制一直不清楚。光催化分解水的核心科學挑戰在于如何實現高效的光生電荷的分離和傳輸。由于這一過程跨越從飛秒到秒、從原子到微米的巨大時空尺度,揭開這一全過程的微觀機制極具挑戰性。

  本工作中,研究人員集成多種先進技術和理論,在時空全域追蹤了光生電荷在納米顆粒中分離和轉移演化的全過程。在光催化過程中,光生電子和空穴需要從微納米顆粒內部分離,并轉移到催化劑的表面,從而啟動化學反應。但在如此微小的物理尺度上,光催化劑往往缺乏分離電荷所需的驅動力,因此,實現高效的電荷分離需要一個有效的電場。為了在光催化劑顆粒中形成一個定向重排的電場,科研人員將一種特定的捕獲態(如,缺陷結構)選擇性地合成到顆粒的特定晶面,有效促進了電荷的分離。為了更好地了解納秒范圍內高效電荷分離機制,研究人員使用了時間分辨光發射電子顯微鏡,發現了光生電子在亞皮秒時間尺度就可以選擇性的轉移到特定晶面區域,電子在超快的時間尺度上可以從一個表面移動到另一個表面。其將超快的電荷轉移歸因于新的準彈道傳輸機制,其中載流子以極高的速度傳播并被晶面內建電場加速,在與晶格發生作用之前就已經跨越了整個粒子。隨后,為了直接觀察電荷轉移過程,研究人員進行了瞬時光電壓分析,發現隨著時間尺度從納秒到微秒的發展,空穴逐漸出現在含有缺陷結構的晶面。

  綜合來看,這項研究表明晶面上光生電子和空穴的有效空間分離是由于時空各向異性的電荷轉移機制共同決定的,該復雜機制可以通過各向異性晶面和缺陷結構來可控的調整。而時空追蹤電荷轉移的能力將極大促進對能源轉換過程中復雜機制的認識,為理性設計性能更優的光催化劑提供了新的思路和研究方法。

  瑞士伯爾尼大學Ulrich Aschauer教授認為,“這種在單粒子尺度上高時空分辨地追蹤電子和空穴轉移和分布的方法建立了前所未有的研究方式,可以極大的拓展我們對光催化功能背后基本微觀機制的深入認識,從而為診斷光催化過程的瓶頸問題,以及如何成功發展高效光催化粒子的調控策略帶來了巨大的希望;通過基于這些認識所發展的光催化劑調控策略,例如缺陷結構的精確設計,其它材料和助催化劑理性組裝等,有望實現光催化分解水產氫效率的最大值?!保?a >評論文章鏈接)

  10月12日,我所舉行“大連化物所首次‘拍攝’到納米顆粒光催化劑光生電荷轉移演化全時空圖”集中采訪會。會議采取線上線下相結合的模式,由我所副所長王峰主持。包括新華社、中央電視臺、中央人民廣播電臺、中國國際廣播電臺、光明日報、經濟日報、中國日報、科技日報、中國新聞社、中國青年報、人民網、中國網、瞭望、中國科學報、中國能源報、北京日報、新京報、遼寧電視臺、上海文匯報、解放日報等媒體記者參加了會議。

   

  會上,李燦詳細介紹了科研人員如何綜合集成多種不同的技術揭示復雜的多重電荷轉移機制的微觀過程,并“拍攝”到納米顆粒光催化劑光生電荷轉移演化的全時空圖像。參會媒體針對該成果的重點難點、未來工作目標等方面進行線上提問,李燦等科研人員進行了現場解答,會上氣氛熱烈。

  相關研究成果以“Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles”為題,于10月12日發表于《自然》(Nature)上。該工作共同第一作者是我所DNL16陳若天副研究員和十一室任澤峰研究員。該項工作得到國家自然科學基金委“人工光合成”基礎科學中心項目、中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、國家重點研發計劃以及我所創新基金等項目的資助。(文/范峰滔、孫丹寧 圖/陳若天)

  文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41586-022-05183-1

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