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我所揭示單原子驅動載體表面動態碳化新機制

  近日,我所催化與新材料研究室(十五室)張濤院士、楊冰副研究員團隊,與上海高等研究院朱倍恩研究員合作,在單原子催化劑動態催化機制研究方面取得新進展,發現單原子不僅提供活性位點,同時還可以在長時反應過程中誘導載體表面碳化,進而大幅提升反應活性。

  自2011年張濤等首次提出單原子催化概念以來,單原子催化劑(SACs)由于其特殊的活性、選擇性以及原子利用率最大化等特點,逐漸成為催化領域的研究熱點。盡管已有工作揭示了單原子位點對反應物活化、產物選擇性的重要催化作用,但是,SACs在實際反應過程中的動態結構演變的識別與調控仍有待進一步探索。

  張濤和楊冰團隊長期致力于金屬催化劑動態演化與原位電子顯微識別研究(ACS Catal.,2022;Nat. Commun.,2021;Nat. Catal.,2020;ACS Sustain. Chem. Eng.,2019;Appl. Catal. B,2018),通過前期一系列工作,揭示了“氣氛—金屬—載體”三相界面對金屬催化劑動態行為調控的關鍵作用。

  在本工作中,研究人員發現單原子催化劑(Pd1-FeOx)在二氧化碳加氫反應過程中的長時誘導期,可促進CO2轉化率從17%逐漸增加到28%,并保持98%以上的CO選擇性。相比而言,負載型納米顆粒催化劑(Pd-NPs-FeOx)則一直保持穩定的催化活性和選擇性。進一步通過原位表征、結構分析和理論計算等手段發現,Pd單原子不僅可以在反應初期提供高效的催化活性位,同時在長時反應過程中還可以促進FeOx載體的動態碳化,獲得高活性的Fe5C2活性相,從而顯著提高CO2轉化率并降低活化能至27.7kJ/mol。相比之下,Pd納米顆粒與載體(FeOx)則發生強金屬載體相互作用(SMSI),產生的FeOx包覆抑制了FeOx的深度還原與碳化。本工作加深了對單原子催化的理解,揭示了反應環境下單原子位點對載體結構的動態作用機制,為單原子催化劑界面結構設計提供了新的啟發。

  相關研究成果以“Single-atom-driven dynamic carburization over Pd1-FeOx catalyst boosting CO2 conversion”為題,于近日發表于Chem上。該工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、我所創新基金等項目的支持。(文/圖 杜鵬飛、楊冰)

  文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.08.012

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